Usei a pesquisa do forum e não encontrei nada do assunto, por isso estou criando este tópico. 

Peguei um VPS no godaddy e estou configurando, pelo que entendi preciso ir na conta principal e modificar os NS1 e NS2 que já se encontram e adicionar um A para NS1 e NS2 com o IP do servidor, correto?

E agora o que devo fazer no registro.br? Preciso criar um A também? O que faço? tudo que tentei deu como negada a pesquisa.

Consegui adicionar o NS1 no registro.br, quando coloco ele me abre a opção de colocar o IP. Mas quando coloco NS2 ele me retorna -  Servidor DNS Slave 1: DNS desconhecido

No vps você vai entrar no cPanel e criar as entradas ns1 e ns2 cada uma com seu respectivo IP. Depois acessa o registro.br, vai na opção de alterações os dns e insira seu dns personalizado, automaticamente irá aparecer ao lado o campo para inserir os IPs. Insira o IP e salve.

Se você o VPS tem apenas um endereço de IP provavelmente você não vai conseguir configurar no Registro.br assim

Entendi Thiago, tenho 3 ips. 
Mas a conta que criei, no WHM, está vinculada a somente um IP, Tenho como colocar ela para mais de um IP? 

No WHM a única opção que encontrei foi "Alterar endereço ip de um site", mas que me deixe escolhe somente um ip para uma devida conta.

Você pode ter 3 ips na máquina mas somente um vai ser o principal, para você conseguir usar o ns2 você deverá criar uma outra máquina e instalar o DNS Cluster.

Vi um tutorial a um tempo que me ajudou bastante, veja:

http://www.blogdohost.com.br/instalando-o-cpanel-dns-only/

Os 2 ips que estão sobrando na sua máquina servem como ip dedicado, só configura-los.

Lembrando que colocar mais de um IP no mesmo servidor DNS pode enganar o teste do Registro.br, mas não muda a realidade de que você está prestando um serviço sub-ótimo e em contradição ao previsto nas RFCs. Auto-engodo.